Na tentativa de obter recursos financeiros, Pestalozzi inicia sua produção escrita e faz as publicações: Crepúsculos de um Eremita, Leonardo e Gertrudes, Cristóvão e Elza e Minhas Investigações Sobre a Marcha da Natureza no Desenvolvimento da Espécie Humana. Em 1798, devido às guerras e a enorme quantidade de crianças pobres e órfãs, Pestalozzi, já com 53 três anos, abre uma escola na vila de Stanz.
Pestalozzi era como um pai para seus pequenos alunos e a escola era vista como uma família. Na escola, todas as decisões eram tomadas em conjunto com as crianças, o convívio era baseado no amor e no bom exemplo. Em relação à educação intelectual, os ensinamentos precisavam ter um significado para as crianças e eram baseadas em suas experiências cotidianas.
Infelizmente, um ano depois, os franceses invadem a vila de Stanz e fecham a escola. Ele então se muda rapidamente para Burgdorf e junto com colaboradores, criam uma escola em um castelo. Com este trabalho, Pestalozzi adquire bastante relevância e passa a ser conhecido em toda Suíça e na Alemanha. Nesta escola, Pestalozzi desenvolveu seu método de alfabetização, O ABC da Intuição, baseado no ensino dos sons antes do nome das letras. Ele é pioneiro nesse movimento, ao perceber que antes da palavra escrita vem a palavra falada. Acreditava ser importante que a criança compreenda em cada palavra o que representa cada letra, ou seja, cada som que constitui aquela palavra. Sendo o primeiro esboço do que hoje conhecemos como método fonético de alfabetização, que é também muito utilizado por Maria Montessori na sua metodologia.
No ano de 1801, Pestalozzi publica a sua mais importante obra educacional, Gertrudes Ensina seus Filhos. Então, em 1804, também por questões financeiras, a escola é fechada, mas por causa da divulgação e importância do seu trabalho, é reaberta na cidade de Yverdon. Esta escola tornou-se tão famosa, que recebeu alunos de várias partes da Europa além de estudiosos e educadores, entre eles Fröbel.
Disputas pelo poder na escola e o falecimento de sua esposa fazem com que Pestalozzi retorne em 1825 para sua casa “Lê Neuhof”. Ali escreve o seu célebre testamento pedagógico: O Canto do Cisne. Pestalozzi morre em fevereiro de 1827, em Brugg e é enterrado na Vila de Birr, junto do muro da escola. Uma roseira vai marcar seu túmulo.